我国学者利用DFT筛选出50种高效热电性能二元硫族材料

　　近期，固体所张永胜研究员课题组在高通量筛选二元硫族化合物热电材料研究中取得新进展。该工作基于热电理论方法的发展，通过高通量计算手段筛选出了具有高效热电性能的二元硫族材料。相关结果以“Screening Promising Thermoelectric Materials in Binary Chalcogenides through High-Throughput Computations”为题发表在 ACS Applied Materials & Interfaces期刊上。

图1. 高通量评估的计算流程图

　　寻找性能良好的新型热电材料，是促进热电器件大规模商业应用的重要手段。在高通量研究材料的热电性能中，需要高效计算材料的电学性质和声学性质。但由于理论计算材料载流子弛豫时间和晶格热导率的复杂与困难，先前的很多高通量研究工作均没有充分考虑材料的电声相互作用和非简谐效应强度对其热电性能的影响。为了提高高通量工作的可靠性，张永胜研究员课题组将形变势理论和弹性性质计算方法应用到了高通量研究中，评估了材料的电声相互作用和非简谐效应强度，并定义和验证了可以用来表征材料电学性能的热电参数c，和可以表征材料声学性能的热电参数g。同时编写了高通量热电材料筛选程序TEMG (ThermoElectric Materials Genome)，实现了对无机晶体数据库中的cif晶体结构文件进行自动识别、筛选，并将其自动转化为DFT计算程序需要的结构输入文件（比如POSCAR），自动配置相应的DFT的计算参数（如赝势、平面波截断能和k点个数），并自动提交计算作业。大批量DFT计算完成后，能够自动对产生的大量数据（能态密度和弹性性能等）进行后处理分析:（a）得到每个材料的带隙和计算出材料的空穴有效质量和电子有效质量，用于表征材料的电学性质（Seebeck系数、电导率和功率因子）；（b）通过弹性性能估算出材料的Grüneisen参数，用于表征材料的声学性能（热导率）。

　　在此基础上，张永胜研究员课题组高通量计算分析了243种二元硫族化合物的热电性质，成功预测出了50种热电性能良好的二元硫族化合物，其中也包含了以往实验和理论研究过的热电材料，这证明了方法的准确性。此外还有9种p型和14种n型化合物是未被报道过的新型热电材料。根据研究结果，他们通过对材料的晶体结构空间群和分子式中原子的比例进行分析，提出了简单预判热电性能的标准。该工作发展了热电材料的高效评估手段，为今后热电材料高通量筛选提供了新的方法，而且为实验工作者提供了更多的热电材料研究体系和简单评估标准。

　　该项工作得到了国家自然科学的基金资助，理论计算是在中科院超算中心合肥分中心完成的。

图2. 243种二元硫族半导体化合物的简单热电评估参数（γ , x）的分布情况，其中黑球和红球分别表示预测出的良好p型和n型热电材料