物理所偏振不敏感的表面等离激元三维聚焦研究获进展

　　表面等离激元(surface plasmons)是一种局域在金属和电介质界面处的电磁场模式，能够突破光学衍射极限，将携带的光学信息和能量局域在亚波长尺度。在高端纳米光学应用领域，如高分辩近场光学成像、针尖增强拉曼光谱，光学集成器件、纳米光刻、光学信息存储以及生物传感等领域，通常需要将信号光聚焦至纳米量级，因此对表面等离激元纳米聚焦的研究成为近年来国内外的研究热点。传统的表面等离激元聚焦一般采用二维金属纳米结构，如牛眼结构、弧形纳米孔阵列、渐变球链、楔形波导以及二维光栅等结构，对入射光的偏振方向具有强烈的依赖性。针对这些问题，最近中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室(筹)光物理重点实验室的李家方副研究员、李志远研究员与微加工实验室的顾长志研究员、牟佳佳博士研究生、李无瑕副主任工程师合作，在偏振不敏感的表面等离激元三维聚焦方面的研究获得进展。

　　目前，对表面等离激元的三维聚焦多采用锥形结构，并分为内部激发和外部激发两种方式。其中，采用内部激发方式时，由于线偏振光在锥形结构两侧激发的表面等离激元传播至锥形结构顶端时产生相消干涉，无法产生聚焦效果(如图1a)。因此，要实现表面等离激元的三维聚焦，入射光的偏振必须具有特殊的径向偏振特性。而采用外部激发方式时，背景噪声过于强烈，同时入射光的利用效率很低(~10-5)，激发光较强时还会存在热效应，因此高灵敏度的针尖增强拉曼光学显微镜通常需要低温、真空的工作环境，对样品的要求较高，限制了它的广泛应用。鉴于此，研究人员提出在锥形结构侧面引入一些微型结构，如微光栅结构等，可使结构对特定方向的线偏振光产生聚焦效果。但是，这些结构对线偏振光的偏振方向依然具有很大的依赖性，一旦偏振方向偏离预定设计，聚焦效果将不复存在。

　　为了解决这些问题，合作团队提出了一种对线偏振方向不敏感的、表面具有螺旋型金属微光栅的空心圆锥结构(spiral taper)，如图1b所示。由于螺旋微光栅的周期与表面等离激元的波长相匹配，使得线偏振光激发的表面等离激元传播至圆锥顶端时，两侧的表面等离激元具有π相位差，这样，原本相互抵消的等离激元场就产生了聚焦效果(如图1b)。对这种巧妙的设计进行三维时域有限差分(FDTD)数值模拟表明：表面光滑的空心圆锥对线偏振的激发光没有聚焦作用(图1c)，而这种表面具有对称破缺的螺旋型微光栅的圆锥结构则对任意偏振方向的线偏振光均具有聚焦效果，如图1d 所示。

　　为实现这种特殊设计的等离激元聚焦结构，合作团队先采用激光直写的方法制备了空心圆锥聚合物衬底(包括表面光滑圆锥和螺旋型圆锥)，然后采用金属镀膜(如磁控溅射、热蒸发、电子束蒸发等等)技术在衬底外表面镀上一层贵金属薄膜(金或者银)，如图2a-d所示。实验观测表明，采用不同偏振方向的线偏振飞秒激光照射时，表面光滑的圆锥结构(conical taper)对水平偏振方向的光有微弱的聚焦作用(由制备过程引起结构的不完全对称导致)，而对垂直偏振的光没有形成很小的聚焦光斑(图2e)。相比而言，表面具有螺旋型微光栅的圆锥结构(spiral taper)则对不同偏振方向的光均具有聚焦作用(图2e)。由于表面等离激元聚焦产生了巨大的场增强效应，在较低能量的飞秒激光脉冲泵浦下，合作团队还观测到了二次谐波和双光子荧光的产生。这些理论和实验研究为实现低噪声、偏振不敏感的表面等离激元三维聚焦提供了新的研究思路，具有重要的科学意义和应用前景。相关工作发表在2014年7月最新一期的Laser & Photonics Reviews 8, 602-609 (2014)上。

　　以上研究工作得到了国家自然科学基金委、科技部和中科院项目的资助。

图1. 理论设计和模拟。(a)表面光滑的空心圆锥结构(conical taper)和(b)表面具有螺旋型微光栅的空心圆锥结构(spiral taper)结构设计示意图。(c-d)FDTD模拟在不同偏振光激发条件下conical taper和spiral taper在xz平面内的电场强度分布。激发波长：800 nm。结果表明：conical taper在线偏振光内部激发条件下无法形成等离激元的聚焦，而spiral taper在任意线偏振光激发条件下均可以实现表面等离激元的三维聚焦。

图2. 实验制备和表征。(a-d)实验制备的两种结构SEM图片。(a-c)为表面具有螺旋型微光栅的空心圆锥结构(spiral taper)，(d)为表面光滑的空心圆锥结构(conical taper)。(e)实验测得不同线偏振飞秒激光脉冲照射下结构的聚焦效果(激发波长794nm)。conical taper对水平偏振方向的光有微弱的聚焦作用(由制备过程引起的结构不完全对称导致)，而对垂直偏振的光没有形成很小的聚焦光斑。相比而言，spiral taper对不同偏振方向的光均具有聚焦作用。