王则君、张新星教授团队联合斯坦福大学，揭示非生物凝聚体界面电场促进的氧化还原反应

　　液-液相分离（LLPS）形成的生物分子凝聚体的表面产生可以驱动氧化还原反应的界面电场（IEFs）。这一电化学行为是生物系统所独有的吗？近日，东北大学王则君教授、南开大学张新星教授和斯坦福大学Richard N. Zare教授利用聚电解质-反离子相互作用诱导相分离，成功制备出具有IEFs的非生物凝聚体。

　　疏水性驱动的内在无序蛋白（IDPs）相变与带相反电荷的大分子（核酸、蛋白质）静电结合均可引发凝聚作用产生凝聚体液滴。在此过程中，水和离子重新分布于形成高浓度大分子富集的致密相，周围则是低浓度大分子贫乏的稀相，二者之间形成明显的液-液界面。该界面上生物分子与离子的群体不对称性，形成了跨相电势差，由于相间距离很小，从而产生强大的界面电场（IEF）足以触发氧化还原反应。这一发现不仅启发了相关研究，更引人深思：既然液-液相变（LLPS）现象不仅存在于生物系统，那么通过IEF调控的氧化还原反应是否普遍存在于其他液-液相变体系中？例如非生物体系中的凝聚体表面。

　　东北大学王则君教授与南开大学张新星教授联合斯坦福大学Richard N. Zare教授利用聚（丙烯胺盐酸盐）与腺苷-5'-三磷酸二钠盐（PAH-ATP）聚阳离子电解质-阴离子对构建凝聚体模型。通过电压敏感荧光探针检测发现，PAH-ATP凝聚体微液表界面存在显著界面电场（IEF），该IEF能有效将氢氧根离子（OH⁻）撕裂为电子（e⁻）和羟基自由基（•OH）。实验观察到氧化还原产物（e⁻, •OH及其重组产生的H2O2）的荧光信号在凝聚体微液滴界面处被特异性激活，表明IEF直接调控了凝聚相表面的氧化还原化学反应活性。

Di-4-ANEPPS检测非生物凝聚体IEF。图片来源：J. Am. Chem. Soc.

　　在非生物凝聚体表面观察到电压敏感探针的荧光信号，证实了IEF的存在。与油水和气水界面类似，凝聚体IEF触发的电化学活性界面也会生成•OH自由基和电子，成为表面局域氧化还原反应的驱动力。然而，在凝聚体系统中浓相与稀相之间的离子梯度可被调控，这直接影响界面电场强度及凝聚体驱动氧化还原反应的能力。

　　这一成果体现了凝聚体微液滴界面电场的普遍存在性。研究论文发表在Journal of the American Chemical Society 上，文章的第一作者是东北大学博士生张飞。