界面改造新突破：自组装分子层实现二氧化碳高效运转

　　近日，西安交通大学教授肖春辉团队以《自组装单分子层界面氢键网络重构调控CO2电还原增效机制》为题的研究成果发表在国际材料领域期刊《先进材料》 （Advanced Materials）。

　　在“双碳”战略背景下，电催化二氧化碳还原反应（CO2RR）能够利用可再生能源将二氧化碳（CO2）转化为高价值化学品，是一种前景广阔的策略。迄今为止，人们已付出大量努力来设计开发用于CO2RR的高效催化剂。然而，在CO2RR中除了催化剂的关键作用外，反应微环境也是影响催化性能的重要因素。传统的固-液-气三相界面主要是通过喷涂聚四氟乙烯（PTFE）或其他疏水涂层来构筑的，但这些方法往往会导致界面不均匀，以及离子/电子传输路径受阻等问题，进而降低对高价值的多碳（C2+）产物选择性。

　　针对这一挑战，西安交通大学肖春辉教授和陈圣华研究员提出了一种氢键网络重构自组装氟化单分子层（F-SAM）策略，成功构建了兼具高校物质传输与离子/电子转移的高效三相界面。该团队通过在商用铜催化剂上共组装F-SAM和硅氧烷来实现，记Cu@F-Si。其中，内层的F-SAM均匀分布在电极表面并形成分子屏障，在抑制析氢反应的同时促进CO2的传输；而外层的硅氧烷氢键网络调节了界面水分子的结构，促进质子供应，实现深度加氢，提升了C2+产物的选择性。此外，界面强氢键网络维持了理想的H+/e-转移路径，减轻了盐沉积和游离水对催化剂性能的影响，催化层的稳定性得以提升。

　　最终，Cu@F-Si催化剂在502.5 mA cm-2的高电流密度下保持了超过85%的C2+法拉第效率，并在约300 mA cm-2的电流密度下稳定运行超100小时。该界面工程策略为提升CO2RR效率提供了新范式，在多项催化系统中展现广泛的应用前景。