北京高压科学研究中心（HPSTAR）吕旭杰课题组与北京大学傅永平和美国威斯康星麦迪逊大学金松等团队合作，通过高压和化学方法，深入探究了二维钙钛矿中层内和层间结构的协同调控对激子特性和光电性能的影响机制，建立了二维钙钛矿结构设计的定量构效关系数学模型，并以此为指导，制备了性能优异的二维钙钛矿新材料。相关成果近日发表于《自然-通讯》。
开发高性能二维金属卤化物钙钛矿新材料，需要深入理解其激子行为与结构-性能之间的关联规律。二维金属卤化物钙钛矿的化学通式为(LA)2(A)n-1PbnX3n+1，要在成分和结构复杂的多层（n≥2）体系中实现最佳的激子特性，必须同时考虑层内和层间结构参数，以构建层内层间结构协同优化的材料。
通过引入高压结构调控，研究团队以二维钙钛矿(BA)2(GA)Pb2I7为例，实现了激子特性的可控调节，将载流子种类从束缚态和自由激子之间的平衡过渡到自由激子和自由载流子之间的平衡，在2.1GPa压力下使荧光强度增加72倍，进一步加压至3.1GPa，光电导提升了10倍。
为了更精确量化结构调控对激子和光电性能的影响机制，该研究团队提出了一个新的结构设计模型。基于该模型，研究团队设计合成了一种层内层间结构协同优化的新型二维钙钛矿(CMA)2FAPb2I7。新材料表现出更对称的发光峰，较(BA)2(GA)Pb2I7，荧光强度提升21倍，荧光量子产率达59.3%，为同类材料最高效率。
该研究建立的二维钙钛矿结构设计定量构效关系数学模型，为设计制备高性能二维金属卤化物钙钛矿新材料提供了重要参考。
相关论文信息：https://www.nature.com/articles/s41467-024-47225-4
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