科研团队开发出嵌入转化型的高容量卤化物正极材料

近日，中科院大连化物所储能技术研究部（DNL17）李先锋研究员、杨晓飞研究员团队在全固态电池领域取得新进展，团队结合了卤化物电解质的高离子电导率和转化型正极多电子转移的优势，开发了一系列基于嵌入-转化耦合反应机制的高容量LixFeXx+2 (X=Cl, Br)正极材料，为高比能全固态锂电池正极的开发提供了新思路。

全固态锂电池因高比能和高安全性的特点受到广泛关注，但其能量密度仍受基于嵌入-脱出反应机制低容量氧化物正极材料的限制。另一方面，氧化物正极材料的离子电导率较低，需引入15%wt.至30%wt.的支撑电解质来构筑Li+传输通道，进一步降低了电池的能量密度。此外，依靠点对点的“固-固”接触来构建均一的活性材料-电子导体-离子导体三相界面十分困难，活性材料会因失去与离子导体或电子导体接触而导致活性物质利用率降低。

为了解决上述难题，团队开发了一系列基于嵌入-转化耦合反应机制的LixFeXx+2正极材料。该材料具有较高的离子电导率，可实现活性材料与支撑电解质的一体化，将正极中的三相界面简化为活性材料-电子导体的两相界面，提高了电池的界面相容性。此外，基于嵌入-转化耦合反应机制，LixFeXx+2正极材料可实现从Fe3+到Fe0的3电子转移。其中，以LiFeCl3正极材料组装的全固态电池在0.1mA/cm2的电流密度下的放电比容量达到446mAh/g，比能量达到912Wh/kg。

相关成果以“Multi-Electron Transfer Halide Cathode Materials Based on Intercalation-Conversion Reaction Towards All-Solid-State Lithium Batteries”为题，发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上。该工作的第一作者是DNL17博士后周旭（已出站）、安徽大学物质科学与信息技术研究院讲师姜明。该工作得到国家自然科学基金、辽宁省优秀青年基金、中国科学院专项人才计划（B）等项目的支持。