高分辨透射电镜中非线性效应可应用性的研究

高分辨透射电子显微镜是研究微观结构的有力工具。要获得可解释的高分辨像，样品厚度要满足苛刻的要求-弱相位物体近‍似。在这种情况下可以选择在Scherzer欠焦下观察，但有时不得不在大欠焦下拍摄图像提高图像衬度，比如在冷冻电镜中通常拍摄的离焦量为1-2μm，此时通常通过扣除成像过程中的衬度传递函数来获得样品的投影结构。但实际中很难获得如此薄的样品（冷冻电镜中样品厚度通常在100nm左右），此时高分辨成像过程中电子束之间会发生强烈的相互作用。于是，高分辨电子显微像不但包含了线性成像信息，而且包含大量非线性成像信息，而已有的像衬理论通常以线性信息为研究对象，难以满足定量化的要求，因此有必要对非线性信息进行更加深入的研究。

在之前的研究工作中，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室（筹）软物质物理实验室SM10组的常云杰等人（Y. Chang, Y. Wang, Y. Cui, B. Ge, Microscopy, 65 (2016) 465-472）结合透射交叉系数理论和赝弱相位物体近似理论获得了衍射图中线性信息和非线性信息的解析表达式，并提出线性、非线性分离的方法。对分离后结果的研究发现，晶体厚度增大后，即使在Scherzer欠焦下线性成像也会偏离晶体结构，而非线性信息则更复杂。但特殊条件下，非线性信息能够在某种程度下反映轻原子位置，比如负球差成像（这一现象早已在实验上观察到）。这些现象给予我们启发：可尝试利用非线性成像所包含的信息用于晶体结构的确定而不仅仅是简单地抛弃。

另外，透射交叉系数理论（TCC）以及随后的杨氏干涉条纹实验表明，非线性信息的信息极限远高于线性信息的信息极限，从而在高频信息中起到主要的贡献。在球差为零的条件下，S.Van Aert等人提出非线性信息的信息极限约是线性信息的√2倍。这些研究结果都显示，在通常理论可解释的线性信息极限之外仍然存在高频率的结构信息，有可能被用作结构信息的测定，但目前关于利用非线性信息进行结构研究的报道甚少。

近期，常云杰在葛炳辉副研究员，王玉梅副研究员指导下，以AlN为模型使用数值模拟方法研究了不同厚度不同成像条件下衍射束的相位。研究发现对于普通电镜成像，当样品比较薄的时候，信息极限以内的012衍射斑的相位随着离焦量的变化而变化，但当样品厚度较厚时相位近似为一个常数，且与物体的结构因子的相位基本一致，如图1a所示。通过分离线性和非线性部分发现，当样品较薄时非线性部分的影响可以忽略，线性部分的相位随着离焦量的变化而变化；而当样品较厚时，非线性成像的影响占主导，且非线性部分的相位近似为一个常数，接近结构因子，如图1c所示。对超出线性信息极限的更高频的013衍射的研究可以得到类似的结论，且由于频率更高，013衍射的相位在样品更薄的时候就趋于常数，即对于高频的衍射束，其非线性效应在同等样品厚度下比低频衍射束更显著。利用超出线性信息极限的衍射点013的信息进行结构解析，可分开AlN<110>方向投影的Al-N的哑铃对。也就是说，得益于非线性信息的存在，即使普通的透射电子显微镜也可以得到更高分辨率的结构信息。虽然这其中部分机理还不是很清楚，但提供了一条新的思路，即“变废为宝”，充分利用不可避免的厚样品的非线性效应，为我所用。以上结果发表在Microscopy(2017)。