大连化物所提出乙烯电催化环氧化制环氧乙烷新策略

近日，中国科学院院士、中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室纳米与界面催化研究中心研究员包信和以及研究员汪国雄、高敦峰团队，在乙烯电催化转化利用方面取得了进展，提出了反向单原子掺杂策略，实现了高活性高稳定性的乙烯电催化环氧化制环氧乙烷。

环氧乙烷是用途广泛的重要化工产品，工业上主要在较高温度和压力下通过乙烯和氧气的反应来制备。该反应易发生过度氧化，且反应条件高温高压，导致该过程排放出大量二氧化碳。卤素介导的乙烯电催化环氧化反应以水为氧源，在温和条件下进行，能有效抑制乙烯的过度氧化，是制备环氧乙烷的低碳路径。然而，卤素介导的反应环境具有强酸性、强腐蚀性、强氧化性等特征，对催化材料的要求十分苛刻。

该工作发展了一种单原子Ru掺杂的锰钡矿结构KIr₄O₈纳米线催化剂。将该催化剂用于氯介导的乙烯环氧化反应，在优化的反应条件下环氧乙烷的分电流密度最高为0.7A/cm²，环氧乙烷收率最高为92%，而且该催化剂的催化稳定性优于未掺杂的KIr₄O₈催化剂。机理研究表明，单原子Ru通过调变其邻近Ir位点的电子结构，稳定了*CH₂CH₂OH中间体，有利于Cl₂活性物种的形成，促进了2-氯乙醇（环氧乙烷）的生成。该工作为利用单原子调变邻近金属位点的反应性提供了新思路，拓展了碳基资源电催化转化的反应路线。

近日，相关研究成果以Boosting Electrocatalytic Ethylene Epoxidation by Single Atom Modulation为题发表在《德国应用化学》上。研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、辽宁省兴辽英才计划、大连化物所创新基金等的支持。

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