石墨烯纳米带制备及其晶体管应用研究进展

　　在国家自然科学基金项目（批准号：61622404、62074098）等资助下，上海交通大学陈长鑫教授研究组与合作者们在具有光滑边缘的亚十纳米宽度的石墨烯纳米带（GNR）制备及其高性能晶体管应用研究方面取得重要进展。研究成果以“来自被压扁碳纳米管的边缘原子级光滑的亚十纳米石墨烯纳米带（Sub-10-nm graphene nanoribbons with atomically smooth edges from squashed carbon nanotubes）”为题，于2021年9月24日在《自然-电子学》（Nature Electronics）期刊上发表。论文链接：https://www.nature.com/articles/s41928-021-00633-6。

　　传统硅基晶体管随着特征尺寸不断减小已受到了物理上和加工技术上的限制。从材料着手探寻新的先进材料以进一步提升晶体管性能并减小器件尺寸和功耗，是后摩尔时代场效应晶体管的发展路线之一。石墨烯由于具有原子层厚度和超高的载流子迁移率，是潜在的晶体管候选或补充材料。然而，二维石墨烯是一种无带隙半金属材料，无法实现晶体管的开/关特性。一个有效的解决途径是将石墨烯制成一维的，利用一维GNR的量子尺寸限域效应和边缘效应来打开石墨烯的带隙。已有研究发现，当一维GNR的宽度小至10纳米以下时所有GNR均表现为半导体性，特别是当其宽度小于5纳米时具有可观的带隙值、可满足半导体器件的应用需要。另一方面，由于边缘散射效应，GNR的迁移率和电导率高度依赖于它的边缘粗糙度。而制备兼具边缘光滑、带隙大、迁移率高的窄且长的GNR是一个巨大挑战。

　　针对上述挑战，上海交通大学陈长鑫教授研究组与斯坦福大学Hongjie Dai （戴宏杰）教授、美国SLAC国家加速器实验室Wendy L. Mao教授等研究组合作发展了一种联合高压和热处理将碳纳米管（CNT）压扁的方法，制备出宽度小于10 nm且具有原子级光滑闭合边缘的半导体性GNR（图1）。该方法制得的GNR最小宽度可低至1.4 nm，并且样品中54%的单壁和双壁CNT可被转变为边缘闭合的纳米带。这种纳米带的形成是通过高压处理和热处理共同作用，使CNT在径向发生重要形变，从而形成闭合边缘的GNR。进一步，利用被压扁状态下处于高应变的CNT边缘的碳原子反应活性比CNT中心更高，研究团队使用硝酸作为氧化剂对高压下被压扁的CNT进行选择性边缘蚀刻，制得边缘打开的GNR。他们还使用宽度为2.8 nm的GNR制作了场效应晶体管，测得器件的开关比高于104、场效应迁移率和开态电导率分别达到2443 cm2 V-1 s-1和7.42 mS。该宽度的GNR带隙被估算为494 meV。

　　该项研究工作不仅提供了一条制备具有光滑边缘、大带隙和高迁移率的窄且长的GNR的途径，也提供了控制其边缘类型的方法，为探索GNR基本性能及其在电子和光电子领域的应用奠定了基础，有益于促进碳材料在未来集成电路中的应用。这种制备方法也有望推广至富勒烯和其他各类纳米管材料。

　　图1 来自被压扁的碳纳米管（CNT）的窄石墨烯纳米带（GNR）。(a)联合高压和热处理将单壁和双壁CNT(左图)压扁为边缘闭合的双层和四层GNR（右图）的示意图；(b)原子分辨的扫描透射电子显微镜明场(STEM-BF) 图像；(c) 原子分辨的扫描透射电子显微镜环形暗场(STEM-ADF)图像；(d)沿图c白色虚线路径的STEM-ADF图像强度曲线（插图：压扁的边缘闭合GNR的结构模型）