沸石分子筛催化剂的固体核磁共振(NMR)研究专题论文

近日,应美国化学会综述性学术期刊Accounts of Chemical Research 的邀请,中国科学院武汉物理与数学研究所研究员徐君和邓风撰写了题为Metal active sites and their catalytic functions in zeolites: insights from solid-state NMR spectroscopy 的专题论文(封面文章)。文章综述了研究团队近年在固体核磁共振(NMR)技术的发展以及在金属改性沸石分子筛催化剂上应用的研究进展,这也是课题组第2次为该期刊撰写专题论文。 沸石分子筛是当今石油化工生产中应用最为广泛的一类催化材料,人们发现不同金属元素的加入给分子筛催化剂带来独特性质与功能,并将沸石分子筛的应用从传统的石油化工行业拓展到新兴的生物质转化等领域。金属物种在提高催化剂性能的同时,由于其本征灵敏度低、含量低等特点,也给这类沸石分子筛催化剂的结构表征和构-效关......阅读全文

沸石分子筛催化剂的固体核磁共振(NMR)研究专题论文

  近日,应美国化学会综述性学术期刊Accounts of Chemical Research 的邀请,中国科学院武汉物理与数学研究所研究员徐君和邓风撰写了题为Metal active sites and their catalytic functions in zeolites: insights

分子筛活性中心具体位置研究取得重要进展

中国科学院精密测量科学与技术创新研究院邓风团队、香港理工大学曾适之团队、英国牛津大学研究团队,发表了关于H-ZSM-5沸石分子筛催化剂中活性中心落位的重要研究进展。该团队发展了基于中子粉末衍射-同步辐射X射线衍射-固体核磁共振(NMR)的联用技术,结合探针分子吸附,精准确定了H-ZSM-5沸石分子筛

核磁共振NMR

NMR(Nuclear Magnetic Resonance)为核磁共振。是磁矩不为零的原子核,在外磁场作用下自旋能级发生蔡曼分裂,共振吸收某一定频率的射频辐射的物理过程。核磁共振波谱学是光谱学的一个分支,其共振频率在射频波段,相应的跃迁是核自旋在核蔡曼能级上的跃迁。基本原理自旋量子数I不为零的核与

武汉物数所在金属负载沸石分子筛活性中心研究取得进展

  近日,中国科学院武汉物理与数学研究所固体核磁共振与多相催化研究组研究员邓风和徐君团队与浙江大学教授肖丰收课题组合作,在金属负载沸石分子筛活性中心研究方面取得新进展,首次利用固体核磁共振的高效1H检测技术实现了对锡负载Beta沸石分子筛中活性锡物种的直接观测,揭示了不同锡物种间的可逆转化过程。相关

核磁共振(NMR)原理

以氢核为例,由于带电核的旋转,会产生一个微小的磁场,一般而言,自旋杂乱无章,但若将其置于较强磁场中,其必定沿着磁场的方向重新排列,当核的自旋轴偏离了外加磁场的方向时,核自旋产生的磁场即会与外磁场相互作用,使原子核除了自旋之外,还会沿着圆锥形的侧面围绕原来的轴摆动,(类似于陀螺的摆动),这种运动方式称

核磁共振(NMR)实验

核磁共振(Nuclear Magnetic Resonance),是指具有磁矩的原子核在静磁场中,受电磁波(通常为射频电磁振荡波RF)激发,而产生的共振跃迁现象。1945年12月,美国哈佛大学珀塞尔(E. M. Purcell)等人,首先观察到石腊样品中质子(即氢原子核)的核磁共振吸收信号。1946

Y沸石分子筛脱铝机理研究获新进展

  中国科学院武汉物理与数学所波谱与原子分子物理国家重点实验室的邓风研究组在Y沸石分子筛脱铝修饰机理的研究方面取得重要进展,相关研究结果于10月7日在《德国应用化学》 (Angew. Chem. Int. Ed.)在线发表。  Y沸石分子筛是石油化工生产中应用得最广泛的分子筛催化剂之

概述沸石分子筛的展望

  近年来,沸石分子筛由于具有独特的性能,已经在吸附分离、催化等领域取得了广泛的应用。但是对某些沸石分子筛的性能优劣问题认识不够深入,有的甚至还很肤浅,为了更加有效地发挥沸石分子筛在吸附分离、催化领域应用的优势,要注意以下几个方面的工作:  1)研制价格低廉的沸石分子筛,以降低生产成本为目的;  2

概述沸石分子筛的结构

  沸石分子筛材料的广泛应用(例如:吸附分离、离子交换、催化),是与其结构特点密不可分的。例如,吸附分离性能取决于分子筛的孔道和孔体积的大小;离子交换性能取决于分子筛中阳离子的数目、位置及其孔道的可通行性;催化过程中表现出的择形性与分子筛的孔道尺寸、走向相关,而催化反应中的中间产物以及最后产品和分子

沸石分子筛的结构特点

结构单元首先从最简单的基本结构单元进行研究。通常来讲,沸石分子筛都是一个个四面体通过共用顶点来堆积得到的,所以一个四面体就是一个初级的结构单元(TO4四面体)。例如:对于silicalite-1沸石分子筛来讲,它的初级结构单元是硅氧四面体([Si O4]0),并且这个四面体结构单元呈现电中性,这些硅

武汉物数所金属改性沸石分子筛协同活性中心研究获进展

  近日,中国科学院武汉物理与数学研究所固体核磁共振与多相催化研究组在金属改性沸石分子筛协同活性中心研究方面取得新进展。  沸石分子筛在工业中,广泛用于各种重要多相催化过程。通过金属元素改性可使分子筛催化剂产生多功能性,沸石分子筛在诸多催化反应中表现出优异的催化活性与选择性。这种优异的催化性能一般被

沸石分子筛材料的应用特点

沸石分子筛广泛应用(例如:吸附分离、离子交换、催化),是与其结构特点密不可分的。例如,吸附分离性能取决于分子筛的孔道和孔体积的大小;离子交换性能取决于分子筛中阳离子的数目、位置及其孔道的可通行性;催化过程中表现出的择形性与分子筛的孔道尺寸、走向相关,而催化反应中的中间产物以及最后产品和分子筛的孔道维

沸石分子筛合成的影响因素

水热合成法是在沸石分子筛合成中最常用和最有效的途径,深入研究分子筛水热合成的主要困难是对分子筛的生成机理了解的还不够清楚。但是,对于沸石分子筛的合成来说无论哪种生成机理,其晶化过程都要经历相同的基本步骤:多硅酸盐与铝酸盐的再聚合、分子筛成核、核生长、分子筛晶体的生长以及引起的二次成核。为了很好的控制

沸石分子筛的主要应用介绍

干燥及净化领域的应用(1)脱水。利用低硅铝比的沸石分子筛(如 A型,X型等)的极性亲水性,可以进行空气的干燥。另外近年来将乙醇掺入汽油中替代部分汽油受到广泛重视,作为燃料的乙醇要求其中的水含量低于 0.8%,而由于乙醇和水的共沸,使得通过精馏只能得到 95%的乙醇,对于含水量较低的乙醇脱水,沸石分子

关于沸石分子筛的性能介绍

吸附性能沸石分子筛的吸附是一种物理变化过程。产生吸附的原因主要是分子引力作用在固体表面产生的一种“表面力”,当流体流过时,流体中的一些分子由于做不规则运动而碰撞到吸附剂表面,在表面产生分子浓聚,使流体中的这种分子数目减少,达到分离、清除的目的。由于吸附不发生化学变化,只要设法将浓聚在表面的分子赶跑,

武汉物数所等在分子筛限域孔道溶剂化效应方面取得进展

  中科院武汉物理与数学研究所波谱与原子分子物理国家重点实验室邓风研究组与台湾原子分子所的刘尚斌研究组合作,在沸石分子筛纳米限域孔道中溶剂化效应的研究方面取得进展,揭示了在分子筛限域孔道中同一种被吸附分子之间存在着特殊的溶剂化效应,从而有效增强分子筛的表观酸强度。该研究结果已于近期发

武汉物数所沸石分子筛活性中心的协同效应研究获进展

  中国科学院武汉物理与数学研究所邓风研究组在沸石分子筛催化剂活性中心协同效应的固体核磁共振研究方面取得新进展,相关研究结果在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上在线发表。  为了提高多相催化剂(如沸石分子筛、氧化物等)的催化反应性能,往往需要在催化剂上构建多种活性中心。

沸石分子筛在催化领域的应用

  沸石分子筛具有复杂多变的结构和独特的孔道体系,是一种性能优良的催化剂。ZSM -5 与Y型沸石分子筛共同作用应用于 FCC 反应,以获得较高产率的汽油、丙烯和丁烯。MCM -22 沸石分子筛在烷基化反应上具有显著的优势,例如 MCM -22 作为液相烷基化催化剂催化苯和乙烯反应制备乙苯,不仅提高

简述沸石分子筛的催化性能

  沸石分子筛具有独特的规整晶体结构,其中每一类都具有一定尺寸、形状的孔道结构,并具有较大比表面积。  大部分沸石分子筛表面具有较强的酸中心,同时晶孔内有强大的库仑场起极化作用。这些特性使它成为性能优异的催化剂。  多相催化反应是在固体催化剂上进行的,催化活性与催化剂的晶孔大小有关。沸石分子筛作为催

沸石分子筛的结构单元介绍

  首先从最简单的基本结构单元进行研究。通常来讲,沸石分子筛都是一个个四面体通过共用顶点来堆积得到的,所以一个四面体就是一个初级的结构单元(TO4四面体)。例如:对于silicalite-1沸石分子筛来讲,它的初级结构单元是硅氧四面体([Si O4]0),并且这个四面体结构单元呈现电中性,这些硅氧四

碱度对沸石分子筛合成的影响

  沸石合成大都是在碱性条件下合成的,最常见的碱是无机碱氢氧化钠。我们通常用Na2O/SiO2来表示体系的碱度。一般而言,碱度增加,硅铝原料的溶解度增加,硅铝酸盐聚合度降低,使溶液中的过饱和度增大,从而加快成核速度,结果缩短了诱导期,使之晶化速度加快。此外,增大碱度时会使最终产品的粒子变小并且粒径分

概述沸石分子筛合成的影响因素

  水热合成法是在沸石分子筛合成中最常用和最有效的途径,深入研究分子筛水热合成的主要困难是对分子筛的生成机理了解的还不够清楚。但是,对于沸石分子筛的合成来说无论哪种生成机理,其晶化过程都要经历相同的基本步骤:多硅酸盐与铝酸盐的再聚合、分子筛成核、核生长、分子筛晶体的生长以及引起的二次成核。为了很好的

概述沸石分子筛的合成机理

  对于沸石分子筛的形成及其生长机理的深入研究有助于人们更好的设计合成新型沸石分子筛拓扑结构、扩展沸石分子筛材料合成新路线、开发沸石分子筛材料的新性质及新用途。尽管沸石分子筛的发展已经有许多年了,但是对于它的合成机理方面一直未有一个真正的定论。研究分子筛的晶化机理即具有十分重要的理论意义,也对合成新

沸石分子筛的固相转变机理

  固相转变机理是由Flanigen和Breck首次提出的,也是最早提出的沸石分子筛晶化机理。他们认为:  在沸石分子筛的整个晶化过程中只是凝胶固相本身在水热条件下产生,然后直接进行硅铝酸盐骨架的结构重排,进而导致了沸石分子筛的成核和晶体的生长,而在沸石分子筛晶化过程中既没有凝胶固相的溶解,也并没有

概述沸石分子筛的吸附性能

  沸石分子筛的吸附是一种物理变化过程。产生吸附的原因主要是分子引力作用在固体表面产生的一种“表面力”,当流体流过时,流体中的一些分子由于做不规则运动而碰撞到吸附剂表面,在表面产生分子浓聚,使流体中的这种分子数目减少,达到分离、清除的目的。  由于吸附不发生化学变化,只要设法将浓聚在表面的分子赶跑,

沸石分子筛的双相转变机理简述

  在人们对于沸石分子筛晶化究竟是通过液相转变机理还是通过固相转变机理争执不清时,八十年代之后,又有科学家提出了双相转变的机理。双向转变机理认为液相转变和固相转变同时存在沸石分子筛晶化过程中,既可以分别发生在两种晶化反应体系中,也可以同时发生在一个体系中。  Gabelica等人从对ZSM-5分子筛

常用吸附剂介绍沸石分子筛

沸石分子筛又称合成沸石或分子筛,其化学组成通式为:[M2(Ⅰ)M(Ⅱ)]O.Al2O3.nSiO2. mH2O式中M2(Ⅰ)和M(Ⅱ)分别为为一价和二价金属离子,多半是钠和钙,n称为沸石的硅铝比,硅主要来自于硅酸钠和硅胶,铝则来自于铝酸钠和Al(HO)3等,它们与氢氧化钠水溶液反应制得的胶体物,经干

我所开发高分辨解析分子筛内氢物种及其局域环境的1H17O固体核磁共振新方法

近日,我所纳米与界面催化研究中心固体核磁共振及前沿应用研究组(524组)侯广进研究员、陈魁智研究员团队在分子筛羟基结构解析方法研究中取得新进展,开发了一系列耦合编辑的1H-17O固体核磁共振(NMR)双共振谱学新方法,实现了对分子筛孔道内氢物种及其局域环境的高分辨精准解析。沸石分子筛在工业领域有广泛

JACS-邓风杨俊李申慧等-HY沸石分子筛催化剂研究

中科院武汉物理与数学所波谱与原子分子物理国家重点实验室邓风研究组在脱铝HY沸石分子筛固体酸催化剂的Brønsted酸和Lewis酸协同作用机理研究方面取得新进展,相关论文发表在近期的《美国化学会会志》(J. Am. Chem. Soc. 2007, 129, 11161-11171) 上。 HY沸石

NMR技术揭示分子筛催化乙醇转化反应机理

  乙烯是最重要的基础化工原料之一,也是现代化学工业的基石。目前乙烯主要来源于石油裂解工艺,由于化石资源的日渐枯竭,给依赖于传统石油路线的乙烯生产带来巨大压力。生物乙醇作为一种可再生资源可以通过催化反应转化为乙烯和其它高附加值碳氢化合物,因此受到学术界和工业界的广泛关注,从而能成为代替石油生产烯烃的