规模化一氧化碳电合成获进展

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近日，华东理工大学材料科学与工程学院清洁能源材料与器件团队在规模化CO电合成领域获新进展。相关研究以《规模化合成不饱和配位金属位点用于规模化二氧化碳电解》为题在《自然—通讯》在线发表。

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二氧化碳膜电极电解器件及其规模化一氧化碳电合成。华东理工供图

可再生电力驱动的CO2电解制化学品过程是助力“碳达峰、碳中和”目标实现的理想途径，其中CO2还原产CO具有高选择性、低能耗和易分离产物的优点，是最具工业应用前景和经济价值的转化路径之一。然而，目前高效、稳定的CO2电解产CO催化剂主要依赖于金、银等贵金属材料，同时电解器件的催化反应速率往往在安培级以下，远无法满足工业化的要求。因此，规模化合成低成本、高活性的催化材料，并将其性能应用于大面积的反应器件，对于推动CO2电解工业化进程具有重要意义。

针对这一问题，研究团队创新性地发展了一种具有普适性、可规模化制备不饱和配位钴单原子催化剂的微波合成法。该催化剂应用于膜电极器件具有出色的CO2电解产CO性能，在200 毫安/平方厘米的电流密度下法拉第效率为95.4%，且器件整体的能量效率达到54.1%。

此外，研究团队自主加工设计了具有不同规格的CO2电解膜电极器件，将膜电极放大至100 平方厘米，该催化剂在10安培的工业级电流下，CO选择性为86.8%，并且在150 标准毫升/分钟的CO2流速下实现了40.4%的CO2单程转化率。原位衰减全反射红外光谱和密度泛函理论计算证明了原子级分散的不饱和配位钴-氮位点不仅有利于CO2吸附，而且促进了关键中间体生成，从而加速了CO2向CO的定向转化过程。该研究工作为规模化CO电合成提供了一个新的视角。