一氧化碳电解制乙酸的新策略

　　近日，我所催化基础国家重点实验室纳米与界面催化研究中心碳基资源电催化转化研究组（523组）汪国雄研究员和高敦峰研究员团队在一氧化碳（CO）电解制备燃料和化学品研究中取得新进展，提出了通过构建金属—有机界面调控反应微环境，实现高选择性CO电解制乙酸的新策略。

　　二氧化碳（CO2）电解制乙烯、乙酸等多碳（C2+）产物是一种提高可再生能源消纳水平和实现碳循环利用的负碳技术。碱性CO2电解可以实现C2+产物的高效电合成，但CO2利用效率低。该问题有望通过串联催化路线（CO2-CO-C2+）解决：即先通过固体氧化物或酸性CO2电解制CO，再通过碱性CO电解制C2+产物。当前，CO电解制C2+产物已实现了高电流密度和高C2+选择性，但在高电流密度下单一C2+产物选择性依然较低。

　　本工作基于团队自主研发的碱性膜电解器（Nat. Nanotechnol.，2023），利用分子催化剂的原位电化学重构，构建出金属（铜）—有机界面，诱导形成有利于乙酸路径的反应微环境，从而提高了乙酸选择性：在电流密度为500mA/cm2时，乙酸法拉第效率和碳选择性分别达到84.2%和92.1%；乙酸分电流密度最高达到605mA/cm2，对应乙酸生成速率为0.38mmol/min，乙酸收率为63.4%。工况拉曼光谱表征和理论计算结果表明，铜—有机界面促进了CO吸附以及乙酸相对于乙烯等其它C2+产物的形成。深入研究催化活性位点、有机配体和反应中间物种之间的复杂相互作用，有望进一步实现高活性、高选择性CO2/CO电解制其它单一C2+产物。

　　相关研究成果以“Directing the Selectivity of CO Electrolysis to Acetate by Constructing Metal-Organic Interfaces”为题，发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上。该工作的共同第一作者是我所523组与大连海事大学联合培养硕士毕业生荣佑文、刘天夫助理研究员。上述工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、国家教育部能源材料化学协同创新中心（2011·iChEM）、我所创新基金等项目的支持。（文/图 荣佑文、高敦峰）

　　文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.202309893