光合作用水裂解催化中心(简称OEC)是自然界唯一能高效、安全将水裂解,获得电子、质子,并释放出氧气的生物催化剂。人工合成OEC,实现光驱动催化水裂解,是重要的科学前沿方向(National Science Review 2018, 5:444-445)。
生物OEC的结构最近已经被揭示,其核心由四个锰离子和一个钙离子通过多个氧离子组成一个不对称的Mn4Ca-簇合物,如何精确模拟生物OEC是对化学家的一个巨大挑战。中国科学院化学研究所光化学重点实验室研究员张纯喜2015年首次成功合成出结构和性能均与生物OEC类似的仿生Mn4Ca-簇合物(Science 2015,348: 690-693)。最近,又成功制备出能够在极性溶剂中稳定存在的新型仿生Mn4CaO4-簇合物,实现了对光合作用水裂解催化中心更精确的模拟。该工作成功模拟了生物OEC的核心骨架和配体环境及其氢键相互作用,并在关键辅基Ca离子上引入可交换的溶剂分子(乙腈或N,N-二甲基甲酰胺);其四个锰离子价态分别是+4, +4, +3, +3价,这与具有催化水裂解活性的光合作用样品完全一致。这类新型Mn4Ca-簇合物在极性有机溶剂中可稳定存在,为人工光合作用仿生水裂解催化剂的功能和应用研究奠定了基础。此外,这类仿生Mn4CaO4-簇合物的合成和结构解析也为理解自然界光合作用水裂解催化中心的结构和催化机理提供了重要线索,相关研究成果在线发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.201814440)上,并被选为“Very Important”论文。
近日,我所催化基础国家重点实验室纳米与界面催化研究中心(502组群)傅强研究员团队在金属纳米催化剂的动态分散研究方面取得新进展,发现含水氧化性气氛可以诱导担载Cu纳米颗粒在室温下的自发氧化分散。气氛诱......
4月15日,记者从山西大学获悉,该校梁文婷教授与苏州大学苏韧教授合作,在光调控催化N-烷基化反应研究中取得新进展,相关成果发表于期刊《应用催化B:环境与能源》。胺的N-烷基化反应是一类直接的、原子利用......
近日,华东理工大学化学与分子工程学院计算化学中心/工业催化研究所教授王海丰课题组首次在原子水平上定量地证明了温度调控的水/催化剂(TiO2)界面微环境,揭示了界面微环境在调控光催化反应中起着重要的作用......
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近日,化学化工学院绿色与仿生催化研究团队在多步串联催化制手性化学品中取得突破性进展,研究结果以“Pickeringemulsiondropletsandsolidmicrospheresactings......
光合作用是何时、如何起源的?国际著名学术期刊《自然》最新发表一篇演化研究论文称,研究人员在一组17.5亿年的微化石中发现了迄今最古老的光合作用结构证据,这一发现有助于揭示产氧光合作用的演化。该论文介绍......
近日,中国科学院大连化学物理研究所催化与新材料研究中心研究员黄延强与中国科学院院士张涛团队,联合香港城市大学教授刘彬、清华大学教授李隽,在单原子催化研究领域取得了新进展,实现了二氧化碳(CO2)电还原......
二氧化碳是主要的温室气体,也是廉价易得的C1资源。利用清洁能源产生的绿氢将二氧化碳加氢转化为高附加值化学品是二氧化碳可持续化学转化和资源化利用的重要途径之一,对实现“双碳”战略目标具有重要意义。近日,......
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近日,中国科学院国家纳米科学中心研究员韩宝航课题组与河北科技大学教授李发堂课题组,在制备亚乙烯键连接的共价有机框架材料(COF)用于光催化二氧化碳还原与水的氧化全反应方面取得进展。相关研究成果以AFu......