近年来,应用纳米材料检测水中微量重金属离子成为研究高灵敏电化学传感器的热点之一。然而,人们通常将这种增强的电化学信号归因于纳米材料的大比表面积,而对于纳米材料增强电化学响应的本质尤其是如何从原子级别上设计高灵敏电化学敏感界面却鲜有涉及。

  近期,中国科学院合肥物质科学研究院智能机械研究所仿生功能材料与传感器件研究中心刘锦淮研究员和中科院“引进海外杰出人才”黄行九研究员带领的课题组提出以纳米材料的晶面特性来构建电化学传感界面的方法,并取得系列进展。该研究团队设计利用暴露不同晶面的金属氧化物纳米材料,实现了对水中重金属离子的选择性电化学响应,提出了纳米电化学中晶面效应(Sci. Rep. 2013, 3, 2886; Electrochem. Commun. 2013, 34, 270)。

  在此基础上,该课题组研究人员进一步将电分析化学与理论模拟计算相结合,从晶面角度,在原子层面上阐明了暴露不同晶面的三种α-Fe2O3纳米结构对Pb2+高灵敏电化学响应机制。研究人员设计制备三种不同形貌的α-Fe2O3纳米结构用于水中重金属离子电化学分析。结果表明,重金属离子如Pb2+在α-Fe2O3纳米晶不同晶面灵敏度的顺序为:{110}>{001}>{012};吸附实验揭示Pb2+在α-Fe2O3纳米晶不同晶面吸附能力与电化学响应顺序一致。同时,研究人员与中国科技大学微尺度国家实验室教授李群祥合作用理论计算模拟实验过程,模拟计算结果表明, Pb2+在α-Fe2O3纳米晶不同晶面的吸附能、吸附位点的顺序同样为:{110}>{001}>{012}。该研究揭示了“纳米材料选择性吸附产生选择性电化学响应”这一规律,对于从源头上设计电化学传感界面以改善其性能具有理论上的指导意义和实际的应用价值。论文被英国皇家化学学会出版的《化学通讯》接收发表(Chem. Commun., 2014, 50, 5011-5013)。

  以上研究工作得到了国家重大科学研究计划项目、中科院“引进海外杰出人才”百人计划项目以及合肥物质科学技术中心方向项目等的支持。

α-Fe2O3纳米结构及其对Pb2+离子电化学响应的晶面效应

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